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              南京林業大學付宇教授團隊:自清潔、超疏水仿生多元結構功能聚氨酯氣凝膠
              2020-02-29  來源:高分子科技

                具備表面超疏水功能的材料能夠在自清潔、液體運輸以及油水分離領域表現出巨大的應用優勢。傳統的方法獲得表面超疏水功能可以通過降低材料表面自由能或者構建表面微觀結構而得到。氣凝膠作為一種質輕、多孔、比表面積大的三維材料,能夠在能源、環境以及航空航天領域顯示出巨大的應用前景。尤其作為一種高效的吸附材料,可以處理泄露的油污染,但是目前為止,如何在氣凝膠表面創造形貌可控的微觀結構實現超疏水從而獲得具備優異的自清潔性能和吸油能力同時并不犧牲材料的固有的機械性能是丞待解決的問題。

                自然界中大多數植物的葉子具有多級結構的表面形貌,使得他們具有防水,防污和減阻性能等。其中,荷葉是自然界中經典且廣為人知的具有超疏水和自清潔特性(“荷葉效應”)的植物,科研人員可以通過構造仿生荷葉從而獲得超疏水表面。盡管在仿生荷葉技術上得到了很好的探索,但很少關注仿生表面的功能性探索和適用性。因此,受大自然的結構-功能關系的啟發,將生物表面的不同微觀紋理整合到結構設計中以實現材料功能的可適應性是非常有意義的。迄今為止,研究人員已經提出了許多方法來制備具有超疏水性和自清潔性的微觀結構,以滿足日益發展的多種要求。例如,有研究人員使用激光光刻技術,已經制作了3D微圖案的Salvinia植物的的表面(“ Salvinia效應”),實現對液滴的操控。但是,到目前為止,在三維氣凝膠表面構建結構可控的仿生形貌仍然面臨諸多的挑戰,比如制備方法繁瑣,結構易于損壞等。

                南京林業大學付宇教授團隊一直從事生物質資源的高附加值利用和仿生智能界面材料的研究和發展。尤其基于功能化生物質基元體和高分子的復合來發展多組元多功能耦合的新體系,從而探討其在環境、能源、力學功能領域的應用,滿足日益增長的材料的功能和性能需求。先前團隊開發出一種綠色離子液體功能化纖維素的路徑從而調控聚氨酯力學性能和賦予多重功能性(Journal of Materials Chemistry A, 2018, 6, 17457-17472.)。最近,該團隊受仿生思維啟發,基于液相冷凍相分離共組裝技術來發展可控的內在拓撲形貌和可設計表面形態的二元結構的一體化策略來解決表面形貌的成型困難和應用中的表面形貌的不穩和性能可靠性等的矛盾。并采用高效機械化學策略,原位納米和功能化纖維素作為結構和形貌操控單元與聚氨酯進行組裝;通過冷凍模板技術,調控冷凍工藝,實現了在功能聚氨酯氣凝膠表面復刻Salvinia  minima微觀結構。并且對這種多元可編程的功能聚氨酯氣凝膠進行了功能的探索,闡述了結構與功能的關系。由于內部層狀網絡結構和表面仿生形貌的協調作用,該功能氣凝膠依舊保持較好的壓縮回彈性能(90.7%回復率),并且具備穩定的超疏水性質(153°)、優異的自清潔功能、較低的導熱系數和杰出的吸油能力(60.2g/g)。該工作為開發新型具有仿生多功能結構表面的氣凝膠提供了新思路,可用來設計復雜的多層結構從而滿足多功能應用(ACS Applied Materials & Interfaces,2020)。

              圖1 仿生功能多元氣凝膠的構建思路

                研究人員首先將纖維素納米化和功能化相結合,制備出表面性能可調控的納米纖維素。過程如下:將微米級別的纖維素與一定量的偶聯劑采用一步機械化學球磨的方法,在高速撞擊和剪切的過程后,制成表面疏水功能化的納米纖維素懸浮液。這種方法大大的縮短了反應時間,并且提高了反應效率。通過與聚氨酯進行相分離冷凍組裝,控制冷凍工藝參數可獲得可控的表面形貌的多元氣凝膠(圖1)。研究人員通過掃描電子顯微鏡(SEM)分析研究了聚氨酯多元氣凝膠的微觀結構。結果顯示,得益于冰晶的生長,氣凝膠內部為層狀多級結構,這也解釋了該氣凝膠優異的吸油能力和杰出的機械穩定性(圖3)。而在氣凝膠表面,由于纖維素和聚氨酯的相分離組裝通過調控工藝形成了仿生Salvinia  minima的微觀拓撲結構,能夠使得氣凝膠獲得穩定的超疏水表面,這種多元結構的存在使得功能氣凝膠具備優異的綜合性能。

               

              圖2 功能氣凝膠的多元微觀結構

                機械性能研究結果顯示(圖3 ),所制備的多元聚氨酯功能氣凝膠具備加好的彈性和溫度耐受性。為了進一步驗證微觀結構優異的機械性能之間的關系,研究人員比較了不同溫度下的機械性能差異。研究結果表明,所制備的仿生多元氣凝膠不僅在室溫能夠保持較好的彈性,由于其微觀結構的作用賦予其熱絕緣性能使得材料能夠在高溫下依舊保持較佳的壓縮回彈性能。可以發現,通過該相分離冷凍組裝方法,可以獲得形貌可控的微觀結構。并且所得超疏水多元氣凝膠能排斥灰塵顆粒和液體,包括牛奶、咖啡和染色的水,可以浸泡在液體中,不留下任何污漬。即使經過多次反復,這種材料仍然保持超疏水特性(圖3)。

               

               

              圖 3 多元氣凝膠的機械性能和自清潔性能

                進一步對多元氣凝膠進行表面潤濕性能的評估,發現其表面具備超疏水特性,接觸角測試表明其水接觸角達到了153°,并且具備較好的穩定性。演示測試也表明由于其表面微觀結構使得水滴在其表面能夠發生回彈離開其表面,這也證實其表面較低的自由能。同時該氣凝膠的密度僅有0.054 g cm-3,研究人員對其吸油能力進行了評估,發現其吸油能力達到了60.2 g g-1。并且研究者對氣凝膠表面進行了潤濕理論模型分析,從而驗證了材料表面的微觀結構對于表面超疏水起到決定性作用(圖4e),相比于其他的功能型氣凝膠(圖4f),該多元仿生結構聚氨酯氣凝膠具備杰出的綜合性能:不僅可以作為高效吸附材料從而處理油污染,而且具備優異的力學性能、抗污性能和熱絕緣性能。 

               

               

              圖 4 多元氣凝膠的性能評估和理論分析

                研究人員受仿生思維的啟發,基于可控的液相冷凍相分離共組裝技術,采用高效機械化學策略,原位納米和功能化纖維素作為結構和形貌操控單元與聚氨酯進行組裝;通過冷凍模板技術,調控冷凍工藝,實現了在功能聚氨酯氣凝膠表面復刻Salvinia  minima微觀結構,獲得的具有表面結構可控的多元功能聚氨酯功能氣凝膠。這種相分離共組裝技術能夠同時對氣凝膠進行內部結構和表面形貌的同時操控,并且沒有犧牲材料的機械性能。得到的仿生氣凝膠具備優異的力學性能(90.7%壓縮回復率),穩定的超疏水性能(153°)和較低的導熱系數(0.075 W mk-1),能夠用于自清潔、油水分離以及熱絕緣領域。該方法為制備結構和功能一體的超輕氣凝膠提供了思路,以滿足未來各方面的應用需求。

                以上相關成果分別發表在Journal of Materials Chemistry A (J. Mater. Chem. A. 2018, 6, 17457?17472.) 和 ACS Applied Materials & Interfaces 上。論文的第一作者為南京林業大學材料科學與工程學院博士生蔡晨陽,通訊作者為付宇教授

                以上工作得到了國家自然科學基金(編號:31770608),江蘇省特聘教授基金(蘇教室 [2016]20)以及江蘇省研究生創新計劃(編號:KYCX19_1087)的支持。

                論文鏈接:

                https://doi.org/10.1039/C8TA05969A

                https://doi.org/10.1021/acsami.0c00308

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              (責任編輯:xu)
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