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              青島大學青年教師高利龍在動態水凝膠上取得新進展
              2020-03-01  來源:高分子科技

                水凝膠在生物醫藥、柔性電子學、仿生學領域有著廣泛的應用。自然界中的生命系統無時無刻不在自我發展,動態、自組織是其最重要的特征。發展類似生命系統的動態水凝膠用于研究生命相關的現象是目前水凝膠科學一個重要的目標。得益于有機合成化學的進展,高分子科學家將眾多溫和的有機反應應用于水凝膠的合成制備,如疊氮-炔,巰基/胺基-炔/烯/環氧等眾多的點擊反應。然而這些反應僅僅作為交聯反應用于凝膠的制備,不能賦予凝膠新性能。近期,青島大學青年教師高利龍基于Knoevenagel縮合反應,制備了一種全新的動態水凝膠。這種水凝膠由動態C=C鍵交聯,在生理條件下能夠快速成型,自我修復。

               

              圖1.基于Knoevenagel縮合反應的動態水凝膠

                具有活性亞甲基的化合物在堿催化劑作用下,與醛、酮發生脫水而得到α,β-不飽和化合物的反應被稱作Knoevenagel縮合反應。該反應是重要的C=C鍵形成反應,已被用于藥物、精細化學品的合成,近些年來被用于共軛高分子、共價有機框架的合成。2014年,諾貝爾化學獎得主Jean-Marie Lehn等系統研究了基于Knoevenagel反應形成的C=C鍵的水解反應、交換反應和易位反應,認為其是一類典型的動態共價鍵。

               

              圖2.水凝膠前體的合成及三種催化條件下制備的水凝膠。(D)pH=7.4 PBS;(E)ZIF-8;(F)三級胺

                Knoevenagel反應在弱堿條件下可快速的進行,作者利用聚乙二醇二氰乙酸酯和水溶性聚醛為水凝膠前體,研究了在磷酸鹽緩沖液(pH=7.4)、金屬有機框架ZIF-8和三級胺等三種催化體系下制備的水凝膠,發現這些水凝膠都可以在很短的時間內形成,最短凝膠化時間為6s,是一種可注射水凝膠。

               

              圖3. 水凝膠自修復實驗

                流變學研究表明,基于Knoevenagel縮合反應形成的C=C鍵在凝膠網絡中可以發生快速的交換反應和易位反應。動態共價C=C鍵的存在使切開的凝膠能夠在短時間內愈合,是一種可自修復水凝膠。

                這一工作提供了一種新的動態共價化學,將在仿生學、自修復材料、類玻璃高分子甚至可回收高分子上得到應用。

                研究成果發表于Biomacromolecules (2020, DOI:10.1021/acs.biomac.9b01689) 雜志上,論文第一作者為青島大學碩士研究生焦彩彩,通訊作者為青島大學青年教師高利龍,共同通訊作者叢海林教授。該工作得到國家自然科學基金和山東省自然科學基金的資助。

                論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.biomac.9b01689

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              (責任編輯:xu)
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